《長相思》 的選角過程較為曲折。一開始，劇組為選角頭疼不已，很多大熱男星因各種原因拒絕。開拍前，劇組在網上求助找男主難如登天，不少知名男星或因檔期沖突，或覺得角色難搞、風險大回報小而拒絕。最終，鄧為接手男主角色，他經過了劇組和資方的嚴格考察，憑借實力和才華將角色演得活靈活現，贏得觀眾好評。在選角過程中，10 年前曾打算開拍，當時找楊紫演女二阿念，10 年后正式開拍時楊紫成了女主小夭的不二人選。另外，三個男主在拍戲過程中人氣上漲，張晚意因 《喬家的兒女》 小火，鄧為的 《長夜燼明》 熱播，檀健次因 《獵罪圖鑒》 走紅。
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